Yna dechreuodd ar ei gyfnod o Wasanaeth Cenedlaethol a phenodwyd ef i weithio ar y bom atomig o dan (Syr) Rudolf E. Peierls yn Birmingham. Ei arolygwr oedd y drwg-enwog Klaus Fuchs, a golygai gofynion ei waith iddo weithio yn safle'r Imperial Chemical Industries (ICI) yn Billingham, lle'r oeddynt yn datblygu cyfarpar i wahanu 235U. Ar ddiwedd y rhyfel defnyddiodd y flwyddyn oedd yn weddill o'i Ysgoloriaeth Wladol i gael gradd BSc mewn Mathemateg (dosbarth 1af) yn 1947 cyn derbyn cymorthdal gan yr Adran Ymchwil Gwyddonol a Diwidiannol (DSIR) i weithio yn y Labordy Ffisegol Cenedlaethol (NPL) ar gynllunio a defnyddio cyfrifiadur electronig arbrofol ACE. Gwnaeth lawer o gyfraniadau i'r gwaith, yn arbennig ddarnau electrobeiriannol ar gyfer mewnosod ac allbynnu trwy ddefnyddio cardiau tyllog Hollerith.
Yn 1954 derbyniodd Gymrodoriaeth Harkness i astudio yn Unol Daleithiau America. Yn anffodus dewisodd fynd i Sefydliad Technolegol Massachusetts/(MIT), lle y darganfu na châi ymgymryd â gwaith cyfrifiadurol cyfrinachol, felly aeth i India ar ran y Cenhedloedd Unedig i ymchwilio i gais gan Sefydliad Ystadegol India am gyllid i brynu offer gan Undeb y Gweriniaethau Sofiet Sosialaidd (USSR). Dychwelodd yn 1955 i'r Labordy Ffisegol Cenedlaethol (NPL) i gynllunio a gwneud cryotronau, sef darnau switsio a ddefnyddia'r nodwedd o dra-dargludedd i wneud cyfrifiaduron cyflym iawn, ond methwyd â goresgyn y problemau peirianegol. Disgwylid iddo hefyd arwain tîm bach yn datblygu rhaglenni i gyfieithu Rwseg, ond nid oedd bryd hynny beiriant a allai ddarllen testun geiriol, a gwelwyd ei bod yn ddrutach mewnosod y gwreiddiol na'i gyfieithu'n uniongyrchol.
Yn y 1960au dechreuwyd gwasanaeth o osod cyfrifiaduron mawr i nifer o ddefnyddwyr rannu amser ar-lein. Sylwodd nad oedd yr amserau afreolaidd a gymerai'r negeseuon rhwng y dyfnyddiwr a'r peiriant yn cyd-fynd â chylchedau switsiedig o ystod penodedig y rhwydwaith teleffôn a gludai'r data. Ystyriai ef mai'r math o rwydwaith a oedd ei angen oedd un a drafodai'r deunydd a drosglwyddid fel cyfres o negeseuon byr. Galwodd hyn yn ‘gyfnewid pacedi’ (packet switching) a pharhawyd â gwaith arloesol yn y maes hwn yn NPL am ddeng mlynedd.
Tua 1975 trodd ei sylw at y defnydd ymarferol o gryptograffeg i ddiogelu gwybodaeth ar gyfrifiaduron. Paratôdd y cynllun diogelwch sylfaenol, a bu'n ymwneud â modiwlau a allai wrthsefyll ymyrraeth wrth gadw a throsglwyddo'r nodau cryptograffig. Rhwng popeth gwnaeth gyfraniad sylweddol at fecaneiddio prosesau meddwl cysylltiedig â chyfieithu, derbyn ymateb, adnabod llais, damcaniaeth dysgu, adnabod patrymau, seiberneteg, a rhesymu awtomatig. Cofir ef yn bennaf am y syniad syml ac, ymhen hir a hwyr, rymus o drosglwyddo gwybodaeth yn bacedi, y paratowyd cynllun eithaf cyflawn ohono'n gynnar iawn ganddo ef a'i gydweithwyr. Ymddeolodd o'r gwasanaeth sifil gwyddonol yn 1984. Am y pymtheng mlynedd nesaf bu'n gynghorydd cynlluniau dyfeisiau diogelu i ddiwydiannau ariannol a'r cyfryngau.
Yn 1969 cyflwynodd gwrs o naw darlith teirawr yr un yn Siapan, a derbyniodd y John Player Award gan Gymdeithas Gyfrifiadurol Prydain am ei waith ar y prosiect hwn. Derbyniodd lawer o wobrau ac anrhydeddau, gan gynnwys Gwobr Syr John Lubbock mewn Mathemateg (1946), John von Neumann Society's Award, Budapest (1985), ei ethol yn Gymrodor Hyglod Cymdeithas Cyfrifiadurol Prydain (1975), a Dsc er Anrhydedd (Salford, 1989). Penodwyd ef yn CBE yn 1983 a'i ethol yn Gymrawd o'r Gymdeithas Frenhinol yn 1987.
Cyhoeddodd Digital Techniques (1963); gyda Derek Barber, Communication Networks for Computers (1973) a ddaeth yn glasur; gyda Barber, Price a Solomonides, Computer Networks and their Protocols (1979), a oedd yn gyfraniad pwysig iawn yn y maes hwn; Security for Computer Networks (1984; 1989); a llyfrau eraill a phapurau ar y cyd mewn amryw gylchgronau gwyddonol.
Priododd yn 1955 Diane Lucy E. (ganed Burton) a bu iddynt ddau fab a merch. Bu farw 28 Mai 2000.
Dr Mary Auronwy James, Aberystwyth