Safodd Donald Coleman yn ymgeisydd Llafur ar gyfer Cyngor Bwrdeistref Abertawe ym 1960, ac etholwyd ef yn AS Llafur ar gyfer Castell-nedd yn etholiad cyffredinol Hydref 1964. Ar y pryd roedd yn etholaeth gyda nifer helaeth o lowyr lle'r oedd y sawl a enwebwyd gan Undeb Cenedlaethol y Glowyr yn siŵr o'i ddewis yn y gynhadledd dewis. Yn hollol groes i'r disgwyl dewiswyd Coleman ar y bedwaredd bleidlais ac felly etifeddodd un o'r seddau Llafur mwyaf diogel ledled Prydain Fawr. Roedd yn dal i gynrychioli'r etholaeth adeg ei farwolaeth. Daeth yn enwog am lwyddo i berswadio'r Prif Weinidog Llafur Harold Wilson i ymweld â Chastell-nedd ym 1968 i glywed wyneb-yn-wyneb y cwynion lleol am gau dau bwll glo yn yr ardal. Roedd yn ysgrifennydd preifat seneddol, 1964-70 (gan gynnwys gwasanaeth fel ysgrifennydd preifat seneddol i George Thomas pan oedd ef yn Ysgrifennydd Gwladol Cymru, 1968-70, ac roedd felly mewn gwirionedd yn weinidog gwladol dros Gymru, a bu hefyd yn gweithio i Eirene White a Cledwyn Hughes ), yn chwip cynorthwyol yr wrthblaid, Gorffennaf 1970-Mawrth 1974, aelod blaenllaw a chynrychiolydd i Gyngor Ewrop, 1968-73, Arglwydd Gomisiynydd y Trysorlys, Mawrth 1974-Gorffennaf 1978, ac Is-siambrlen y Llys Brenhinol, Gorffennaf 1978-Mai 1979. Roedd y swydd olaf hon yn golygu llunio adroddiad manwl dyddiol ar weithgareddau'r Senedd ar gyfer y Frenhines . Penodwyd ef yn chwip yr wrthblaid eto ym mis Mai 1979. Roedd wrth ei fodd yn trefnu'r cynllwynion oedd yn rhan annatod o waith chwip seneddol. Bu hefyd yn gwasanaethu yn llefarydd yr wrthblaid ar faterion Cymreig, 1981-83, yn aelod o'r Pwyllgor Dethol ar Gymorth Tramor ac yn ymgynghorydd seneddol i Sefydliad y Gwyddorau Meddygol. Ym 1984 penodwyd Coleman yn aelod o Banel Cadeiryddion Tŷ'r Cyffredin, corff hynod o bwerus yn San Steffan. Ym 1979, blwyddyn o gael ei threchu i'r Blaid Lafur drwy'r wlad, roedd mwyafrif Donald Coleman yng Nghastell-nedd yn parhau'n 13,604 o bleidleisiau. Erbyn 1987 roedd wedi cynyddu i 20,578 mewn gornest pedwar ymgeisydd. Roedd Coleman yn ŵr Llafur cymedrol ei ddaliadau, yn hollol ymrwymedig i lwyddiant democratiaeth. Ei gariad at gerddoriaeth a phwnc y di-waith yn ne Cymru oedd yr unig faterion a'i taniai. Daeth ei dueddiadau adain-dde i'r amlwg adeg ymgyrch arweinyddiaeth y Blaid Lafur ym Medi 1983 pan gefnogodd Peter Shore (yn hytrach na'i gyfaill Cymreig Neil Kinnock ) ar gyfer yr arweinyddiaeth a Denzil Davies , AS Llafur Llanelli, ar gyfer y ddirprwy-arweinyddiaeth.

Roedd yn arbennig o flaenllaw ym mywyd cyhoeddus Castell-nedd, Abertawe a Gorllewin Morgannwg. Ymhlith ei ddiddordebau hamdden roedd ei aelodaeth o gorws y Cwmni Opera Cenedlaethol Cymreig, lle perfformiodd fel tenor unawdydd (mae'n debygol mai Coleman oedd yr unig AS erioed i ganu yn y Cwmni), a Chwmni Opera Amatur Abertawe. Penodwyd ef yn Ynad Heddwch ar gyfer bwrdeistref sir Abertawe ym 1962. Dyfarnwyd y CBE iddo ym 1979, a chafodd ei benodi'n Ddirprwy Lefftenant Gorllewin Morgannwg ym 1985. Ar ddechrau 1990 cyhoeddodd Donald Coleman na fyddai'n sefyll ar gyfer y senedd yn yr etholiad nesaf er mwyn canolbwyntio ar weithgareddau eraill, yn fwyaf arbennig canu. Cyflwynwyd grŵp bychan o'i bapurau gwleidyddol i ofal y Llyfrgell Genedlaethol. Priododd Coleman (1) ym 1949 Phyllis Eileen Williams , a fu farw ym 1963, a bu iddynt un mab; a (2) yn Ionawr 1966 Margaret Elizabeth Morgan , a bu iddynt un ferch. Bu ei ail wraig fyw ar ei ôl. Eu cartref oedd ‘Penderyn’, 18 Penywern Road, Bryn-coch, Castell-nedd. Bu farw Donald Coleman ar 14 Ionawr 1991. Ei olynydd fel AS Llafur Castell-nedd oedd Peter Hain .