Ym mis Medi 1919 penodwyd ef yn llyfrgellydd cynorthwyol yn Llyfrgell Genedlaethol Cymru , ac yno y bu hyd derfyn ei oes. Yn 1930 , etholwyd ef yn brif lyfrgellydd ar ymddeoliad Syr John Ballinger ( Bywg. , 21) . Ymroes i gasglu a diogelu llawysgrifau a chofysgrifau a oedd ar wasgar yng Nghymru , a thu allan iddi, ac yn y cyfnod hwnnw o ddirwasgiad economaidd, a thrwy gydol Rhyfel Byd II , a oedd mewn perygl mawr rhwng chwalu ystadau, cau tai pendefigion, a'u meddiannu gan awdurdodau milwrol, a dinistr o'r awyr. Cadwodd y Llyfrgell mewn cyswllt agos â sefydliadau a chyrff gyda chyffelyb amcanion drwy ei aelodaeth o'r Historical MSS Commission , Society of Antiquaries , pwyllgor gwaith y Council for the Preservation of Business Archives a'r British Records Association yr oedd ef, fel cynrychiolydd diddordebau Cymru , yn un o'i is-lywyddion . Fel prif weinyddwr Ll.G.C. yr oedd yn gyfrifol am drefnu benthyg llyfrau i ddosbarthiadau oedolion drwy Gymru gyfan, am weithredu Cynllun Taleithiol Llyfrgelloedd Cymru a Mynwy mewn un sir ar ddeg, ac am ddewis, sicrhau a dosbarthu llyfrau i sanatoria Cymru . Yn ystod Rhyfel Byd II sefydlodd bwyllgor i gyflenwi llyfrau i fechgyn a merched yn y lluoedd . Rhoes loches yn y Llyfrgell i drysorau llyfrgelloedd ac amgueddfeydd o ardaloedd agored i ymosodiadau o'r awyr. Cymerodd fantais ar bob cyfle drwy ddarlithiau, sgyrsiau radio, a chyhoeddiadau i ddwyn y Llyfrgell yn nes at bobl Cymru . Yn 1937 cyhoeddodd The National Library of Wales: a survey of its history, its contents, and its activities , a dwy flynedd wedyn sefydlodd Cylchgrawn Llyfrgell Genedlaethol Cymru , a pharhau i'w olygu am 14 bl. Bu'n olygydd mygedol y Jnl. of the Welsh Bibliographical Soc. , 1932-49 , Cardiganshire Antiquarian Society Transactions (a alwyd Ceredigion yn 1950 ), hyd 1951 , a Cylchgrawn Cymdeithas Hanes a Chofnodion Meirionnydd , 1949-51 . Yr oedd yn gyd-olygydd y Bywgraffiadur Cymreig , 1953 . Cyhoeddodd lawer o erthyglau llyfryddol a hanesyddol i gyfnodolion , ac yr oedd yn aelod o lawer o gyrff academaidd a diwylliannol. Urddwyd ef yn farchog yn 1944 , a rhoes Prifysgol Cymru radd LL.D. er anrh. iddo yn 1951 . Yn 1952 ef oedd uchel siryf Meirionnydd .

Pr. yn 1914 â Gwen , merch Dewi Llewelyn , groser a phobydd ym Mhontypridd , ac ychwanegodd Llewelyn at ei enw. Bu iddynt un ferch. Bu f. yn ei gartref, Sherborne House , Aberystwyth , 11 Tach. 1952 , a gwasgarwyd ei lwch ar erddi'r Llyfrgell Genedlaethol .