Yn 1922 ymddeolodd o'r weinidogaeth i hyrwyddo heddwch rhyngwladol . Cychwynnodd ef ac ( Arglwydd ) David Davies ( Bywg. 2, 8) adran Gymreig Undeb Cynghrair y Cenhedloedd gyda'i chanolfan yn Aberystwyth a bu'n gyfarwyddwr o'r cychwyn ( 1922-45 ). Cynhaliwyd cynadleddau blynyddol ( 1922-39 ) yng Ngregynog ar addysg ryngwladol hyd nes i Gynghrair y Cenhedloedd chwalu. Yn ystod y rhyfel gofynnwyd i'r Pwyllgor Addysg Gymreig lunio o dan ei gyfarwyddyd ef gyfansoddiad mudiad addysg ryngwladol. Ar y cynllun a gyflwynodd Gwilym Davies y seiliwyd cyfansoddiad UNESCO . Ond cofir ef yn bennaf am gychwyn yn 1922 neges heddwch plant Cymru i blant y byd a ddarlledir yn awr ar y radio ar 18 Mai . Yn ddamweiniol, ef oedd y cyntaf i ddarlledu yn Gymraeg , a hynny ar Ddydd Gŵyl Dewi 1923 . Defnyddiodd y sinema, radio a'r wasg i hyrwyddo'i waith. Ymddangosodd llawer o erthyglau pwysig ganddo yn Welsh Outlook , Yr Efrydydd , ac yn Y Traethodydd (lle yr ymddangosodd ei erthygl ddadleuol ar Blaid Cymru yn 1942 ). Casglwyd rhai ohonynt yn Y Byd ddoe a heddiw ( 1938 ). Cyhoeddodd International education in the schools of Wales and Monmouthshire ( 1926 ), The Ordeal of Geneva ( 1933 ), Intellectual cooperation between the Wars ( 1943 ), a The Gregynog conferences on international education 1922-37 ( 1952 ), yn ogystal ag adroddiadau blynyddol cyngor cenedlaethol Cymru o Undeb Cynghrair y Cenhedloedd , 1923-39 , ac o Gymdeithas y Cenhedloedd Unedig , 1943-46 . Gwnaethpwyd ef yn C.B.E. yn 1948 , a derbyniodd radd LL.D. er anrh. gan Brifysgol Cymru yn 1954 .
Bu ei iechyd yn fregus ers dyddiau coleg. Treuliodd lawer o'i fywyd yng Nghaerdydd a Genefa , ac aeth ei waith ag ef i bob rhan o'r byd. Pr. (2) ar 24 Ion. 1942 â Mary Elizabeth Ellis , Dolgellau (yr ail wraig i gael ei phenodi'n arolygwr ysgolion yng Nghymru ; cafodd ganiatâd i br. ac i ddal ei swydd hyd 1943 ). Cartrefasant yn 8 Rhodfa'r Môr , Aberystwyth . Bu ef f. 29 Ion 1955 a gwasgarwyd ei lwch ger Trwyn Larnog , Penarth , lle y trosglwyddwyd y negeseuau radio cyntaf ar draws y dŵr.
Dr Mary Auronwy James, Aberystwyth