Yn 1909 penodwyd ef yn gatalogydd yn y Llyfrgell Genedlaethol ; yn Aberystwyth a'r ardal y bu weddill ei oes. Yn 1913 penodwyd ef yn ddarlithydd mewn Cymraeg yng ngholeg y Brifysgol , Aberystwyth ; ac yn 1919 i Gadair Gregynog mewn llenyddiaeth Gymraeg — y cyntaf i'w llenwi ac mewn gwirionedd yr olaf hefyd — a llanwodd y gadair hyd ei ymddeoliad yn 1937 .

Bu farw yn ei gartref yn Aberystwyth , 7 Mawrth 1949 , yn 77 oed, a chladdwyd ef ym mynwent Heol Lanbadarn 10 Mawrth . Pr. Mehefin 1899 â Margaret Jane Davies , Dinbych . Cawsant ferch a dau fab.

Daeth yn gynnar iawn dan ddylanwad Emrys ap Iwan a'i symbylodd i edrych ymhellach yn ôl na'r bedwaredd ganrif ar bymtheg am sylfeini llên Cymru . Cryfhaodd Emrys ynddo hefyd ei ddiddordeb mewn ieithoedd estron ac enynnodd ynddo'r awydd i edrych tu hwnt i Loegr am feysydd llenyddiaeth i'w hastudio. Cyn diwedd y ganrif daeth hefyd dan ddylanwad Daniel Rees ( Bywg. 774) . Dengys coffhad T.G. J. iddo yn Cymeriadau , 1933 , beth o'r gyfathrach agos a'r cyd-ddylanwad a fu rhwng y ddau ŵr anghyffredin.

Cychwynnodd ei ddiddordeb yn yr ieithoedd Celtaidd eraill yn gynnar, efallai fel canlyniad i'w gydymdeimlad â'r Gwyddelod yn eu hymdrechion am ymreolaeth yn yr wythdegau. Dyfnhawyd ei ddiddordeb yn Iwerddon yn arbennig drwy dri ymweliad â'r wlad, yn 1892 , 1908 , a 1913 ; ar y ddau olaf cyfarfu â nifer o ysgolheigion a llenorion a ddaeth yn gyfeillion agos iddo. Adlewyrchir hyn oll yn y llyfrau Iwerddon 1919 , Peth nas Lleddir ( 1921 ), ac Awen y Gwyddyl ( 1922 ) a llawer o sgrifeniadau eraill.

Cymerodd radd M.A. ym Mhrifysgol Cymru yn 1914 , gyda thraethawd Bardism and Romance . Gwaith Tudur Aled , ffrwyth cyfnod hir o astudiaeth a chodi testunau, Cofiant Thomas Gee ( 1913 ), Cofiant Emrys ap Iwan ( 1912 ), y Rhagdraith manwl i Dwyfol Gân Dante ( 1903 , cyfieithiad Daniel Rees o'r Divina Commedia ), Llenyddiaeth y Cymry ( 1915 — Cyf. 1, Hyd ymdrech y Tuduriaid, yn unig a gynhyrchwyd), Traethodau ( 1910 ), Llenyddiaeth Gymraeg y Bedwaredd Ganrif ar Bymtheg ( 1920 ), Cultural Bases ( 1921 ), a Welsh Folklore and Folk-Custom ( 1930 ) oedd ei brif weithiau ysgolheigaidd eraill.

Dechreuodd brydyddu tua chanol yr wythdegau, yn y mesurau caeth yn bennaf, a chyhoeddwyd llawer o'i gynhyrchion cyntaf, yr enillai arnynt yng nghyfarfodydd cystadleuol yr ardal, yn Y Faner a'r Abergele Visitor . Yn Dyddiau'r Parch. Richard Owen , 1891 , llyfryn â thua'i hanner yn waith ‘ Gwynvre ap Iwan ’ a'r gweddill yn waith ‘ Gwilym Meredydd ’ (y Parchedig W. M. Jones ), y cyhoeddwyd ei waith ar wahân gyntaf. Ymddangosodd y ddychangerdd ‘ Gwlad y Gân ’ yn Cymru (y ddau ganiad cyntaf yn 1896 ac 1897 ) ac yn Papur Pawb (y tri chaniad yn 1898 ac 1899 ). Hon oedd ei gerdd sylweddol gyntaf: cyhoeddwyd hi gyntaf yn llyfr gyda gweithiau eraill dan y teitl Gwlad y Gân a Chaniadau Eraill ( 1902 ). Galwodd W. J. Gruffydd y gerdd yn 1949 , yn juvenilia ac ar yr un pryd yn daranfollt yn ei heffaith arno. Yn 1902 hefyd enillodd ei awdl ‘ Ymadawiad Arthur ’ iddo gadair eisteddfod Genedlaethol Bangor , dan feirniadaeth John Morris-Jones . Dododd y gerdd ef ar unwaith ar ei ben ei hun ymysg beirdd byd newydd ar brydyddiaeth Gymraeg . Enillodd gadair yr eisteddfod Genedlaethol drachefn yn 1909 , gyda'r awdl ‘ Gwlad y Bryniau ’. Cyhoeddwyd awdl Bangor yn llyfr yn 1910 , Ymadawiad Arthur a Chaniadau Eraill ; ni chyhoeddwyd ‘ Gwlad y Bryniau ’ ar wahân hyd 1926 , pan ddaeth y ddwy awdl at ei gilydd yn Detholiad o Ganiadau o Wasg Gregynog . Yn hon yr oedd hefyd nifer o gerddi adnabyddus eraill hen a newydd, e.e., Tir na nÓg (arg. cyntaf 1916 ), ‘ Madog ’( 1918 , yn y Beirniad ), ‘ Brosélièwnd ’ ( 1922 ), ‘ Anatiomaros ’ ( 1925 ), ‘ Gwlad Hud ’ 1919-25 ). Casglwyd y prif weithiau, yn brydyddiaeth a rhyddiaith, mewn chwe chyfrol gan Hughes a'i Fab , Wrecsam , rhwng 1932 a 1937 . Cynwysai Caniadau ( 1934 , y drydedd o'r chwech) fwy neu lai yr un gweithiau a chyfrol Gregynog yn 1926 ond ag ‘ Argoed ’ ( 1927 ) wedi'i hychwanegu; a chynwysai Manion ( 1932 , y gyntaf) ddetholiad y bardd ei hun o weddill ei brydyddiaeth. Ni pheidiodd â phrydyddu, er hynny: dan yr enw ‘ Rhufawn ’ cyhoeddodd yn Yr Efrydydd yn 1935-36 nifer o gerddi gan gynnwys cerdd, ‘ Cynddilig ,’ a gyfrifir gan rai beirniaid yn gystal gwaith, efallai, â dim a gynhyrchodd erioed. Daeth y cerddi hyn allan yn llyfr yn 1944 dan y teitl Y Dwymyn .

Mae'r lliaws mawr o'i gyfieithiadau yn cyfuno'i ddoniau ysgolheigaidd a'i athrylith fel bardd . Macbeth Shakespeare ( Papur Pawb , 1902 , yn llyfr 1942 ), Dychweledigion ( Die Gjengängere Ibsen , 1920 ), a'r enwocaf oll, Faust Goethe ( 1922 ) yw'r prif rai, ymysg nifer helaeth o drosiadau nodedig eraill o brif ieithoedd Ewrop . Ei gyfieithiad pennaf o'r Gymraeg i Saesneg oedd ei drosiad o Gweledigaethau y Bardd Cwsc ( Gwasg Gregynog 1940 ).

At hyn oll, cyhoeddodd nofelau, ‘dramâu, llyfr taith ( Y Môr Canoldir a'r Aifft , 1913 ), llyfryn o atgofion ( Brithgofion , 1944 ), dau lyfr cerddi plant ( Llyfr Gwion Bach , 1924 , Llyfr Nia Fach , 1932 ) ac amrywiaeth o weithiau eraill. Dros gyfnod hir cyfansoddodd eiriau ar gyfer cerddoriaeth a chyfieithodd lawer o gerddi at yr un perwyl. Bu'n feirniad ar y prif gystadleuthau yn yr eisteddfod genedlaethol o 1908 ymlaen a rhoddodd ei wasanaeth yn ddibrin i eisteddfodau eraill a chymdeithasau drwy'r wlad fel beirniad a darlithydd . Fel athro bu ei ddylanwad yn fawr ar genedlaethau o fyfyrwyr. Pan ymddeolodd o'i swydd yn 1937 cafodd radd D. Litt. honoris causa gan y ddwy brifysgol agosaf at ei galon — Prifysgol Cymru a Phrifysgol Iwerddon . Gwnaed ef hefyd yn C.B.E. yr un flwyddyn.

Cyhoeddodd Y Llenor rifyn coffa iddo yn 1949 (Cyf. 28, Rhif 2), yn cynnwys ysgrifau gan ei brif gyfeillion. Y mae llyfryddiaeth weddol gyflawn hyd 1937 yn Owen Williams , A Bibliography of Thomas Gwynn Jones , 1938 ; ychwanegodd David Thomas dros 260 o gyhoeddiadau hyd 1937 yn Atodiad i ‘A Bibliography of T.G.J.'’ , 1956 .