Ym Mai 1775 gadawodd Gaerfyrddin ac aeth i Goleg Iesu , Rhydychen ; graddiodd yno yn B.A . Urddwyd ef yn ddiacon yn Rhydychen ym Mehefin 1778 . Gwnaeth Charles lu o gyfeillion yn Rhydychen ; i'r blaid efengylaidd y perthynent i gyd. Yn 1777 bu ar ymweliad â John Newton yn Olney . Pan adawodd Rydychen treuliodd ddarn mawr o'r haf yn ymweld â'i gyfaill Simon Lloyd [q.v.] yn y Bala . Oddi yno aeth i Langeitho i glywed Daniel Rowland yn pregethu. Ar ei ffordd yn ôl i Loegr traddododd ei bregeth gyntaf yn eglwys ei blwyf genedigol a Rees Hugh yn gwrando arno. Bu'n gurad mewn amryw leoedd yng Ngwlad yr Haf hyd 1783 .

Yn ystod y blynyddoedd hyn, daeth dylanwad newydd i'w fywyd. Y mae'n debyg ei fod, ar ei ymweliad cyntaf â'r Bala yn 1778 , wedi gweled Sally Jones o'r dref honno, merch i David Jones , siopwr cefnog a fu f. yn fuan ar ôl ei geni. Priododd ei mam Thomas Foulkes [q.v.] , y Methodist Wesleaidd a Chalfinaidd . Y diwedd fu priodi yn eglwys Llanycil ar 20 Awst 1783 . Yna, agorwyd tri drws iddo i wasanaethu yn yr eglwys, ond caewyd hwy yn fuan iawn. Pregethodd am ddau Sul yn Llangynog , ond ar ôl yr ail dywedwyd wrtho na byddai angen am ei wasanaeth mwy. Wedyn aeth i gynorthwyo ei gyfaill, y Parch. Simon Lloyd , yn Llandegla a Bryneglwys . Caewyd drws un o'r eglwysi yn ei erbyn ar yr ail Sul gan y plwyfolion, ac ni bu drws y llall yn agored iddo am fwy na mis. O'r diwedd penodwyd ef yn gurad i'r Parch. Edward Owen yn Llanymawddwy , a dechreuodd ar ei waith yno (gan gymryd holl ofal y plwyf gan na phreswyliai y rheithor yn yr ardal) 25 Ionawr 1784 . Cysurwyd ef yn fawr o gael cyfle i wasanaethu. Nid oedd unrhyw gŵyn gan y plwyfolion yn ei erbyn. Yn wir, llofnododd nifer ohonynt ddeiseb yn gofyn am iddo gael aros yno. Ond cyn pen tri mis rhoddwyd rhybudd iddo ymadael, a chymerodd y gwasanaeth yno am y tro diwethaf 18 Ebrill 1784 .

Erbyn hyn yr oedd ei safle yn eglur ddigon. Ni fynnai ei wraig adael y Bala , ei theulu, ei bywoliaeth, a'i Methodistiaeth . Nid oedd obaith am gyfle iddo i wasanaethu yn esgobaeth Llanelwy nac yn unman o fewn cyrraedd y Bala . Ac yr oedd y cynghorwyr Methodistaidd a dramwyai'n rheolaidd drwy dŷ Thomas Foulkes yn pwyso ar iddo ymuno gyda hwynt. O'r diwedd, torrwyd y ddadl, ac aeth Thomas Charles i seiat y Methodistiaid yn y Bala , 2 Gorffennaf 1784 . O hynny ymlaen hanes pob un o'i flynyddoedd hyd y diwedd fu teithio mynych i bregethu ac i wahanol gynulliadau ei gyfeillion newydd, yn sasiwn a chyfarfod misol.

Ar yr un pryd yr oedd ei weithgarwch yn ymledu i gyfeiriadau eang iawn. Yn ystod ei arhosiad byr yn Llanymawddwy , wrth geisio addysgu'r plant yn y Catecism , sylweddolodd ddyfnder anwybodaeth trigolion hen ac ieuanc y plwyf hwnnw a phlwyfi eraill y wlad. Yr oedd dyddiau ysgolion Griffith Jones ar ben, ac nid oedd dim yn y golwg i lenwi'r diffyg. Penderfynodd gychwyn cyfundrefn gyffelyb, ac yn fuan wedi symud i'r Bala dechreuodd weithio ar y cynllun. Magodd do o athrawon ac anfonai hwynt o ardal i ardal, chwech neu naw mis ym mhob un, i ddysgu'r trigolion i ddarllen eu Beiblau yn Gymraeg a'u hyfforddi yn egwyddorion crefydd. Talai £10 y flwyddyn i'r athrawon hyn, ac fel y cynyddai'r nifer trymhai y baich. Cydnebydd yn ddiolchgar haelioni y cymdeithasau Methodistaidd , a dywed mai drwy eu cymorth hwy y cynhaliwyd yr ysgolion. Y mae yn y ffaith hon braw amlwg iawn o'r safle a enillasai Charles ymhlith ei bobl newydd. Ond cyn hir rhoddwyd praw pellach o'u parodrwydd i'w ddilyn. Argyhoeddwyd Charles cyn hir o'r angen am gynnal yr ysgolion ar y Sul hefyd, ac o dipyn i beth, gyda llawer o amheuaeth a mesur o wrthwynebiad ar y dechrau, daeth yr ysgol Sul yn elfen bwysig ym mywyd Methodistiaeth .

Nid Charles a sylfaenodd yr ysgol Sul gyntaf, ond y mae pethau eraill pwysicach na hynny yn wir. Drwy ei allu i drefnu, drwy sefydlu cymanfaoedd holi, drwy ei ddyfalwch i ymweled â hwynt a darparu llenyddiaeth ar eu cyfer, ac efallai yn fwy na dim drwy ffrwyno'r awydd i gystadlu a'i ddwyn i'w gwasanaeth, Thomas Charles a osododd yr ysgol Sul ar sylfeini cedyrn.

Arweiniodd y profiad a enillodd gyda'i ysgolion i ddatblygiad newydd o'i weithgarwch. Yr anhawster mwyaf i ddwyn yr ysgolion ymlaen oedd prinder Beiblau a llyfrau o bob math, prinder a barai fod llawer o waith yr ysgolion yn myned yn ofer. I gyfarfod â'r angen, dechreuodd Charles ysgrifennu a chyhoeddi llyfrau. Mewn undeb â Thomas Jones , Dinbych , a than fendith y Sasiwn , cyhoeddodd Y Drysorfa Ysbrydol yn 1799 . Aeth rhagddo i ysgrifennu ar lawer o destunau — Amddiffyniad i'r Methodistiaid , eu Rheolau hwy, Rheolau'r Ysgolion Sul , a llyfr i ddysgu'r ffordd i sillafu yn Gymraeg . Y ddau lyfr y bu iddynt yr hoedl hiraf oedd y Geiriadur , 1805 , a'r Hyfforddwr , 1807 ; bu i'r Geiriadur le mawr a dylanwad eang ym mywyd a chrefydd Cymru .

Ond yr angen pennaf oedd angen am Feiblau ac am gyflawnder ohonynt am bris isel, a'r ymdrechion i sicrhau hyn a arweiniodd Charles i gylch ehangach o wasanaeth ac a enillodd iddo safle y tu allan i'w gyfundeb a'i genedl ei hun. Yr oedd y Gymdeithas er Lledaenu Gwybodaeth Gristnogol wedi cyhoeddi deng mil o Feiblau Cymraeg yn 1799 , ac wedi eu rhannu, ond drwy ddefnyddio nifer o ddichellion diniwed yn unig y llwyddwyd i gael saith gant ohonynt i'r Bala . Yn 1802 gwelodd Charles gyfle i afael yn y gwaith o gael mwy o Feiblau. Yr oedd yn aelod o Gymdeithas y Traethodau Crefyddol , a manteisiodd ar ei ymweliad i bregethu yn Llundain , yn nechrau 1802 , i fyned i gyfarfodydd y gymdeithas, a gosod angen mawr Cymru am Feiblau Cymraeg ger eu bron. Llwyddodd y tu hwnt i'w obeithion, ac yn y drafodaeth honno y ganwyd y syniad o Gymdeithas Beiblau . Un o'i gorchwylion cyntaf oedd dwyn allan argraffiad newydd o'r Beibl Cymraeg , a phenodwyd Charles i fod yn gyfrifol am ei ddwyn drwy'r wasg. Yn hanes ei ran yn cychwyn Cymdeithas y Beiblau y ceir y dystiolaeth gryfaf o unman, efallai, i ddeheurwydd ac i rym personoliaeth Thomas Charles . Nid ydoedd yn Ymneilltuwr , ac nid oedd ond mewn enw yn unig yn Eglwyswr ; nid arddelai yr Eglwys mohono. Eto cyfrifir y dyn hwn ymhlith prif sylfaenwyr y Gymdeithas .

Ar yr un pryd, prif faes ei wasanaeth am chwarter canrif olaf ei oes oedd Methodistiaeth Galfinaidd Cymru . Daeth ar unwaith yn brif arweinydd ynddi heb neb yn gwarafun hynny iddo. Bu Daniel Rowland f. yn 1790 a William Williams , Pantycelyn , yn 1791 . Ni ellid arweinydd o David Jones , Llan-gan — llai fyth o Nathaniel , mab Daniel Rowland . Aeth Charles i'r orsedd a gadawodd fwy o'i ôl ar bopeth Methodistaidd y 19eg g., ond ei bregethu, na neb arall.

Enillodd gydsyniad ei bobl i newid llawer o bethau. Er dyddiau Watford a'r Dugoedydd penodid pob blaenor neu arolygydd ar gymdeithas (seiat) gan y Corff mewn sasiwn chwarterol neu gyfarfod misol. O dan arweiniad Charles , penderfynodd y Corff roddi'r hawl i'r gymdeithas ei hun ddewis ei blaenoriaid, ond fod y Corff i gadarnhau'r dewisiad. Yr oedd hyn yn gam mawr ymlaen ar lwybr y cyfundeb i'w bresbyteriaeth ddiweddarach.

Cymerth ran amlwg mewn dau fudiad y mae ynddynt ddiddordeb i gylch llawer ehangach na'r Methodistiaid eu hunain. Un ohonynt oedd diarddeliad Peter Williams . Thomas Charles a anfonwyd gyda John Evans , y Bala , gan y Gogledd i Landeilo i ofyn i'r Deau gymryd yr achos mewn llaw, ac ofer hollol fyddai gwadu nad oedd llawer iawn a wnelai ef â'r genadwri a gludai. Gwyddai Peter Williams , a dywedodd mai llaw Charles a roes y ddyrnod olaf iddo.

Y prif esboniad ar safiad Charles yn hyn o beth yw'r ffaith ei fod ef yn fath newydd ar Fethodist . Yr oedd yn ŵr mwy athrawiaethol na'r pregethwyr cynnes a'i rhagflaenai. Gellid disgwyl i ŵr a ymboenodd gymaint gyda Hyfforddwr a Geiriadur fod felly. Ac yn y fan yma y ceir gwraidd y gwahaniaeth rhwng goddefgarwch Daniel Rowland , y pregethwr , a llymder Thomas Charles , y diwinydd.

Y mudiad arall y cymerth ran bwysig ac amlwg ynddo ydoedd y cam a gymerwyd yn 1811 i ordeinio gweinidogion a thrwy hynny droi cefn ar yr Eglwys Sefydledig . Efallai mai yr hanes hwn a deifl fwyaf o oleuni o unrhyw ddigwyddiad yn ei hanes ar ysbryd ac anianawd Charles . Bu am flynyddoedd yn wrthwynebus i'r syniad o ordeinio. Nid oes angen rhyfeddu at hyn. Yr oedd yn Eglwyswr ac yn offeiriad . Yr oedd hefyd lawer o'r gŵr bonheddig ynddo. Derbyniasai addysg dda, ac yr oedd wedi cymdeithasu llawer â chrefyddwyr boneddigaidd. Yr oedd o natur lednais a choeth. Nid oedd yn rhyfedd fod llawer o bethau yn y mudiad ac yn yr ymdrech drosto a darfai ei ysbryd — huodledd brochus John Elias , penderfyniad di-ildio a digymrodedd Thomas Jones , a geiriau gwerinol a chwyrn rhai o'i bleidwyr. Gwrthododd am ddwy flynedd, a sir Feirionnydd a sir Gaernarfon yn ei ddilyn yn ffyddlon yn ei safiad. Yna trodd, ac ar gais y gymdeithasfa ymgymerth â'r gwaith o lunio ffurf gwasanaeth ordeinio; a'r ffurf honno, a luniodd ef, a arferir hyd heddiw ymhlith y Methodistiaid Calfinaidd . A chofio mai o law Thomas Charles y daeth hon, syn braidd yw gweled ynddi nad oedd arddodiad dwylo i fod. Wedi gafael yn y gwaith hwn, ni throdd yn ôl. Nid oedd ganddo unrhyw gydymdeimlad â'r offeiriaid yn y Deheudir a drodd eu cefnau ar y Corff . Amddiffynnodd hawliau y rhai a ordeiniwyd, a mynnodd eu lle priodol iddynt.

Dechreuodd nerth Charles ballu yn gynnar yn 1814 . Ar nos Sul 24 Gorffennaf syrthiodd mewn llewyg oddi ar gefn ei geffyl. Dihoenodd mewn llesgedd a phoenau mawr hyd 5 Hydref 1814 , a chladdwyd ef ym mynwent Llanycil , 7 Hydref . Bu ei wraig f. ymhen tair wythnos, ar 24 Hydref . Gadawodd ddau fab ar ei ôl — Thomas Rice , gŵr gwannaidd ei iechyd, i'r hwn y daeth yr hen siop yn y Bala , a David James , meddyg yn yr un dref.